Mae Llyr wedi gwasanaethu fel Aelod o'r Senedd dros Ranbarth Gogledd Cymru ers 2011.
Yn ystod y cyfnod hwnnw mae wedi cadeirio Pwyllgor Cyllid y Senedd (2018-2021) a’r Pwyllgor Newid Hinsawdd, Amgylchedd a Seilwaith (2021 hyd heddiw).
Mae hefyd wedi gwasanaethu ei blaid fel Gweinidog Cysgodol dros Gyllid a Llywodraeth Leol, Gweinidog Cysgodol dros Addysg ac ar hyn o bryd ef yw Gweinidog Cysgodol dros Materion Gwledig. Daeth Llyr hefyd yn Arweinydd Gweithredol Plaid Cymru am gyfnod yn 2023.
Dechreuodd Llyr ei yrfa fel gweithiwr ieuenctid cyn dod yn Brif Swyddog Cyngor Cymreig y Gwasanaethau Ieuenctid Gwirfoddol. Yn ddiweddarach bu’n gweithio i gwmni datblygu economaidd yn cefnogi creu busnesau newydd ac yn helpu busnesau presennol i ddatblygu a thyfu. Mae Llyr hefyd wedi bod yn rheolwr ymgynghorol gyda'r Ymddiriedolaeth Genedlaethol yng Nghymru.
Yn ystod ei gyfnod fel AS mae Llyr wedi dod yn ymgyrchydd amlwg ar ystod o faterion ar draws Gogledd Cymru. Mae wedi bod yn feirniad cryf o fethiannau’r gwasanaeth iechyd yn y rhanbarth, yn enwedig ym maes iechyd meddwl, gwasanaethau mamolaeth a chau ysbytai cymunedol. Safodd dros nyrsys oedd yn brwydro yn erbyn gwaith shifft ychwanegol heb dâl ac mae wedi gwrthwynebu preifateiddio gwasanaethau gan y bwrdd iechyd a Llywodraeth Cymru.
Mae gan Llyr hanes o frwydro dros gymunedau gwledig ac amaethyddol. Mae wedi bod yn eiriolwr cyson dros ddiogelu gwasanaethau gwledig ac wedi bod yn feirniad amlwg o fethiant y Llywodraeth i fynd i’r afael â TB mewn gwartheg. Arweiniodd hefyd y ddadl yn erbyn y rheoliadau NVZ, gan annog ymagwedd fwy cymesur.
Mae'n byw yn Rhuthun ac mae ganddo bedwar o blant.